王新亮;狄勤丰;张任良;顾春元
【摘 要】减阻技术对提高原油采收率、降低液体流动阻力具有十分重要的意义.通过论述超疏水表面结构的基本理论、超疏水表面形成的主要影响因素和近年来仿生超疏水表面的制各方法,综合分析了超疏水表面滑移理论和基于这一理论的减阻技术的研究进展,并简单介绍了其存石油储层微孔道纳米降压减阻方面的应用,展望了超疏水表面滑移理论及其减阻技术的研究重点及应用前景.
【期刊名称】《力学进展》
【年(卷),期】2010(040)003
【总页数】9页(P241-249)
【关键词】超疏水;润湿性;表面滑移;减阻;纳米颗粒吸附法
【作 者】王新亮;狄勤丰;张任良;顾春元
【作者单位】
【正文语种】中 文
近年来,随着扫描电子显微镜 (scanning electron microscope,SEM)的出现,人们观察到了荷叶的表面微结构,研究表明,正是由于这种微结构的存在,使得荷叶具有良好的超疏水和自清洁效应[1].Barthlott等[2]把荷叶的这种行为称之为“荷叶效应”.Cottin等[3]研究发现,具有类荷叶表面的这种微纳米结构的超疏水表面可以明显降低流动的阻力,越来越多的实验和模拟结果表明具有微结构的超疏水表面可以出现明显的滑移现象.Choi等[4]通过实验研究发现,当他们制备的“纳米草皮”表面表现为超疏水性时,滑移长度能够达到几十微米.Li等[5]利用分子动力学模拟表明,当表面的微结构高度达到微米量级时,滑移长度接近50µm.基于超疏水表面的疏水性和滑移效应,人工制备的超疏水表面在工业生产和人们的日常生活中的应用越来越广泛.例如,汽车挡风玻璃、建筑物的门窗、天线表面的防雪防雨[6]、水下航行器表面减阻[7]、石油储层微孔道的表面改性及注水阻力降低技术等[8∼10].本文主要对超疏水表面的物理基础、相关润湿性理论、仿生超疏水表面、表面滑移理论及与之相关的减阻技术的研究进展作一较详细的综述与分析,并对其在石油降压增注中的应用进行简单描述.
通常所说的超疏水表面是指接触角大于150◦、滚动角小于 10◦ 的表面.Young[11]给出了光滑表面的关系式
式中,θY表示该光滑表面的本征接触角;γsv,γsl和 γlv分别代表固/气、固/液和液/气之间的表面张力.
从上式可以看出,只要知道三相之间的表面张力,就可以求出表面接触角.但是平面是一种非常特殊的接触面,绝大多数接触面都是非平面的情况.Wenzel[12]针对具有一定粗糙度的表面,引进了表面粗糙度因子r并提出如下修正后的关系式
式中,θW表示 Wenzel模型下表面的表观接触角;粗糙度因子r定义为固体表面的真实接触面积与表观接触面积之比.由于粗糙度因子r总是大于1,因此对于疏水表面 (接触角大于 90◦)来说,粗糙表面的接触角总是大于同样情况下光滑表面的接触角.对于由空气和固体材料组成的复合表面,Cassie和Baxter[13]提出
这里,θc表示 C-B模型下表面的表观接触角;ϕs表示固/液界面的面积分数.从上式中可以看出,粗糙表面的表观接触角随着固/液接触面的减少而增加,图1为3种接触角模型.
Onda等[14,15]研究了不规则的分形结构,并给出了如下的接触角计算公式
式中,θf表示不规则分形结构下表面的表观接触角;(L/l)D−2表示表面粗糙因子;L和l分别表示具有分形结构表面的上限和下限尺度;D是分形维.通过变换粗糙因子 r=(L/l)D−2,上式可以写成如下形式
上式描述了具有分形结构粗糙表面的接触角和光滑表面的接触角之间的关系.
图2是Barthlott[2]用SEM观测到的荷叶表面.从图中可以清晰的看到荷叶表面的双层结构,即微米级的乳突和纳米级的蜡晶,正是这种微纳米结构增强了表面粗糙度,从而构成了荷叶表面的超疏水和自清洁特性[1].测试结果表明,新鲜荷叶表面接触角可达160◦,而滚动角只有2◦左右.
Cheng等[16]通过实验分别对新鲜的荷叶、干燥的荷叶和经过焙烧的荷叶表面进行了观测,结果显示加热到150◦之后,荷叶表面的微纳米双层结构消失,同时此时的荷叶不再具有超疏水性能和自清洁效应,这就从实验的角度验证了,正是由于表面的微纳米双层结构,才
使荷叶表现出超疏水和自清洁性能.
Gao等[17]和Autumn等[18]分别发现了水黾腿部和壁虎脚上同样具有微纳米复合结构,并且具有超疏水特性.Marmur[19]分析了以抛物状假设的乳突以及相互之间的距离与产生超疏水表面的关系.结果表明,荷叶的这种双重微纳米结构使得液滴不容易侵入微结构,乳突之间的距离与形状非常有利于产生超疏水表面.李鼎[20]研究了以均匀球形颗粒修饰表面的润湿状况,并提出了形成复合表面的临界覆盖率计算公式
式中,θs表示基底的接触角,θp表面纳米颗粒的接触角,∆P为液体和气体的压强差,γlv表示气液间表面张力,rp表示球形颗粒的半径.
Patankar[21]认为表面从复合润湿状态向完全润湿状态转变时,表观接触角变化越小就说明该表面越稳定,适当调整微结构之间的距离可以得到理想的稳定的超疏水表面.Extrand[22,23]和 Gao等[24]研究发现决定表面润湿性的是三相接触线而非接触面.Extrand[22,23]提出只有满足接触线密度大于临界接触线密度,同时粗糙高度大于临界粗糙高度时,才可能产生超疏水表面.任露泉等[25]根据典型植物表面性能建立了理想疏水表面的数学模型,并对它们的性能进行了研究.Masashi等[26]通过对不同粗糙度表面润湿角的观测,讨论了超疏水表面上表面粗糙度对润湿角的影响,提出了液滴是否侵入微结构是影响接触角滞后的一个重要因素.Gao等[27]分别从动力学和热力学角度进行分析,通过对仅具有微米级结构和同时具有微、纳米结构的表面对比发现,微纳米双重结构可以明显的减少接触角滞后现象.
滚动角大小可以导致不同的亲润性能.Neinhuis和 Barthlott[28]的调查结果显示有很
多植物的表面虽然具有很大的接触角,但是由于它们的滚动角也很大,因此它们不具有疏水性能.Johnson和Dettre[29]研究了前进角和后退角与粗糙度的关系,发现增加接触面的粗糙度不仅可以使接触角变大,而且还可以减小接触角滞后现象,从而进一步增加接触面的疏水性能.Furmidge[30]从前进角和后退角方面提出了如下关系式
式中,α为表面滚动角,m和w分别表示液滴的质量和半径,θR和 θA分别表示液滴在表面上的后退角和前进角.从式中可以看出滚动角的大小不仅仅和后退角、前进角有关系,还与液滴的大小、半径和表面张力有关.Extrand等[31,32]通过对不同液体在不同表面的流动参数测量,对接触角滞后现象进行了研究,并提出表面化学性能对接触角的影响强于表面粗糙度的影响.
人们一般通过在疏水材料 (接触角大于 90◦)表面构建粗糙结构和在粗糙表面上修饰低表面能的物质来制备超疏水表面.研究发现,自然界所有物质中含氟材料的表面能最低,当聚合物中单体含氟量大于5%时,膜的表面已具备了良好的疏水性能,与水的静态接触角一般都能大于110◦[33].然而,通过实验研究表明:即使采用最低表面能的氟硅烷单分子自组装修饰的光滑表面的接触角也不会超过 120◦.根据 Wenzel和 Cassie模型,增加表面粗糙度可以使原来疏水的表面更加疏水,于是人们研究了多种方法来制备仿生超疏水表面,例如嵌段共聚物的微相分离法、溶胶-凝胶法、激光刻蚀法、溶剂挥发法、模板法、升华法、熔融烷基正乙烯酮二聚体 (AKD,一种石蜡)的固化,聚四氟乙烯(PTFE)存在时聚丙烯(PP)的等离子体聚合 (或刻蚀)、微波等离子体增强化学气相沉积法(MWPE-CVD)、阳极氧化法等[34].这里简单介绍几种制备仿生超疏水表面的方法.
Nakajami等[35]研发了一种可以增强表面超疏水性能的透明薄膜.结果显示:这些薄膜
的表面接触角从 148.1◦±1.70◦(TiO2含量的质量百分比为 0%)到 155.6◦±1.0◦(TiO2含量的质量百分比为71%)不等,表面接触角随着TiO2含量的增加而增加.Erbil等[36]通过实验,分别研究了聚合物浓度、形成薄片时的温度对表面均匀性、表面粗糙度以及与水接触角的影响,结果显示:经处理后粗糙的聚丙烯表面接触角可以达到149◦.实验还研究了甲乙酮、环己酮和异丙醇作为沉淀剂的情况,其中甲乙酮表现出很好的均匀性和很高的表面接触角(160◦).Li等[37]通过高温热解金属酞菁法得到碳纳米管层,真空干燥,并先后用强酸和十七氟癸基三甲氧基硅烷修饰制备了具有“超双疏”性能的碳纳米管.测试结果显示,该表面同时具有疏水和疏油性质,与水和油的表面接触角都超过了 160◦.Liu等[38]通过新鲜荷叶和聚二甲基硅氧烷烘烤制成刻板,用软光刻技术仿制出具有超疏水性能的表面,其接触角可以达到154.6◦.Feng等[39]把聚丙烯睛、二甲基酰胺和去离子水混合液倒入有聚四氟乙烯涂层的阳极氧化铝基板,固化成形并真空干燥,得到的表面的接触角可以达到 173.8◦± 1.3◦.
Feng等[40]首次通过用两性分子聚合物合成了超疏水表面.他们把聚乙烯醇溶解在脱氢去离子水中充分搅拌,用Na2SO4作为固化剂,在氧化铝薄膜基板上合成纳米结构表面.结果显示,该疏水表面的接触角达到171.2◦.通过把聚四氟乙烯、聚乙烯醇、多乙酸乙烯酯、十二烷基苯磺酸钠和蒸馏水组成的混合乳液均匀洒在孔径为30∼420mm的不锈钢网格上,350◦干燥成型,得到了与水接触角超过150◦、与柴油接触角接近0◦的表面,这种方法制得的表面可以方便地进行油水分离[40,41].把聚丙烯腈纳米纤维薄膜在220◦空气中通过环化反应,接着在900◦氮气中干馏成型,首次合成了在全pH范围内都表现为超疏水特性的表面[42].
Zhao等[43]利用溶剂诱导结晶法,通过聚碳酸脂溶剂制备出类似荷叶结构的超疏水表面,结果表明,光滑的聚碳酸脂板的接触角为 79◦,表面覆盖一层丙酮后,出现100∼200nm
的乳突,接触角为130.0±5.9◦,利用 “模板滚压法” 后得到28.3±2.1nm的乳突,接触角为145◦,在覆盖丙酮并加入凝结剂后得到接触角为 159.7± 1.1◦、滚动角仅为 6± 1◦的表面.Shibuichi等[44]用阳极氧化法得到表面粗糙的氧化铝基材,用氟化单烷基磷酸酯进行处理后,得到的表面与菜籽油的接触角达 150◦,同时与水的接触角达170◦,具有超双疏性能.徐建海等[45]分别用溶液法和热压法在阳极氧化铝基板上制备出具有微纳米结构的聚苯乙烯超疏水表面,并对表面结构、制备方法和制备材料对表面润湿性能的影响进行了研究.Saison等[46]用高温纳米刻痕法在硅凝胶薄膜上成功复制出类似蝴蝶翅膀和荷叶表面的纳米结构,测量结果发现:该薄膜的接触角可达 160◦,在 200◦C∼ 500◦C 之间退火处理后,可以实现从超疏水到超亲水的转换.Bico等[47]根据超疏水的纳米结构表面特征,分别制备出凹坑状纳米表面、条纹纳米表面和锯齿状纳米表面.研究结果表明:锯齿状表面由于其固/液接触面最小,表现出最好的疏水性能,其表面接触角为167◦,具有超疏水性能.段辉等[48]在醇溶性氟树脂溶液中,以正硅酸乙酯和甲基三乙基硅烷为前驱体,并掺杂聚四氟乙烯,以两步催化溶胶-凝胶法,制备了有机 -无机复合涂层,测量得到的接触角可达155◦,具有较强的超疏水性能.
尽管已有越来越多的文献报道出各种超疏水表面的合成方法,但是面临的实际问题还比较多.比如采用高粗糙度表面会降低材料的透明性,因此不能满足对透明度要求较高的场合.另外,合成表面的机械强度、低分散性、老化性能等的研究还远远不够[45,49].
普通的固体表面由于其较强的残余化学键,表现出很高的表面能,对流体分子具有很强的吸附力,一般很难产生滑移[50].超疏水表面之所以表现出超强的疏水性能,一方面是由于固体表面的粗糙度造成的,而另一方面则是超低表面自由能所引起的[33].因此,对于超疏水表面,固体表面分子与液体分子间的吸引力很容易被流体流动所带来的剪切力平衡掉,从而
更容易在固体表面形成速度滑移[50].
Lauga等[51]对固体表面粗糙度、纳米气泡、润湿性、剪切率等因素进行了全面的分析与总结,他指出:根据尺度的大小,固体表面粗糙度和表面形态既可以增加滑移也可以减小滑移;改变固体表面的润湿性可以产生不同的滑移长度,并且随着疏水性的增加,滑移长度也在增加.大量研究表明:固/液界面间的纳米气层是产生较大滑移长度的主要原因;无论是固体表面粗糙度、润湿性还是剪切率对滑移的影响本质上都是固/液表面分子间作用的结果.Pit等[52]通过实验研究发现,随着液体分子与固体表面分子间相互作用力的减小,表现出的滑移效应越来越明显.
超疏水表面的一个突出的性质是滑移效应的出现,这一点已被广泛认可[3∼5,52∼58],但是目前对产生滑移的原因还存在着各种解释.Zhao等[59]通过水槽和水洞实验,研究了超疏水表面在不同流动条件下的减阻特性.Tretheway等[60,61]利用粒子成像测速技术 (PIV)观测流体流经 30µm×300µm的微管中的速度剖面,结果显示:当管壁为亲水表面时,速度符合无滑移边界,但是当在管壁上覆盖一层2.3nm厚的OTS涂层(十八烷基三氯硅烷)后,管壁变为疏水,这时产生明显的速度滑移,计算得到的滑移长度为 0.92µm,并且提出了以纳米气泡或者表面低密度流体层引起疏水表面产生滑移的机理.Tyrell等[56]通过原子力显微镜观测到超疏水表面不规则地排列着半径为100nm,高度为20∼30nm的纳米气泡,而这些气泡的稳定性与气泡的形态、形成时间有关.Lum等[62]认为一定的气隙或者气层是疏水表面产生滑移的原因.Choi等[4]考察了流体流过疏水表面的滑移情况,在疏水表面上,测得滑移长度与剪切率成正比,在剪切率为105s−1时,滑移长度约为30nm.他们还通过实验的方法[58,63]观测到在经表面粗糙处理的3µm的微管中,可以产生 100nm∼200nm的滑移长度.Zhu等[64]考察了表面粗糙度和液体表面分子相互作用力对边界条件的影响关系,在表
面同为疏水的情况下,根据无滑移边界,表面临界剪切率随着粗糙度的增加成指数增长,在光滑情况下,分子间作用力起主要作用;在粗糙情况下,粗糙度起主要作用.
纳米效应的滑移理论分为表观滑移理论和气液复合滑移理论.由于滑移速度的产生,在同样的压差下,有滑移的管道的流量必然大于无滑移速度的流量,Lauga[51]提出
式中,R为管道半径,Qslip和Qnon-slip分别代表存在滑移速度的流量和没有滑移速度的流量,δ为滑移长度.实验研究表明,对于光滑表面,滑移长度一般在几百纳米左右.
Barrat等[53,54]和Voronov等[65]分别用分子动力学模拟的方法得到了接触角与滑移长度的关系.Barrat等[54]发现在接触角为 140◦的微管表面,计算出的滑移长度达到30个分子直径.
顾春元[9]和李鼎[20]根据 Knudsen数 (系统中分子的平均自由程和系统尺寸的比值)的大小估算出当系统尺度在微米以上时,厚度为1µm的气层可以产生54µm的滑移长度,而当系统尺度小到纳米级别时,估算出的滑移长度约为 7µm.李鼎[20]根据平均阻尼系数方法,给出了球形颗粒修饰表面的滑移长度表达式
式中,dp为颗粒直径,R为颗粒覆盖率,δs和δv分别表示固/液界面和气/液界面的滑移长度.
顾春元[9]以单层吸附为假设建立了纳米颗粒吸附微管道的滑移模型,推导出如下滑移长度表达式
式中,r0为微管的内半径,q为单管流量,dp为纳米颗粒的粒径,▽p为微管两端压力梯度,µ为流体黏度.吸附了疏水纳米颗粒的微孔道上表现出明显的滑移特性,这就相当于增加了微孔道的有效半径,从而增加注水量,降低微孔道两端的注水压力,这就是疏水纳米颗粒吸附法降压减阻的基本思想.
近年来,随着疏水表面滑移效应的发现,人们开始重视研究基于疏水表面滑移效应所产生的减阻新技术.田军等[66]研究了以改性硅橡胶、聚氨脂树脂为主的低表面能涂层在平板上的减阻性能,结果表明,有涂层下平板的阻力比无涂层下降低18%∼30%.Watanabe等[67]研究了内壁覆盖氟烷烃改性的丙烯酸树脂条纹的超疏水圆管的减阻性能,实测的压强-速度剖面曲线表明,当雷诺数为500∼10000时,阻力下降达14%,对应的滑移长度达450µm.Bechert等[68]受到鲨鱼表皮三维肋条结构的减阻性能的启发,从实验出发研究了具有类似结构的新型机翼表面的减阻性能,结果表明这种表面比光滑的机翼表面剪应力降低 7.3%.Koeltzsch等[69]研究了具有分叉型肋条结构的管道内壁表面的减阻性能,以及不同肋条结构的影响效果,这为输油管道内壁的减阻方法提供了新思路.Ou等[70]用 30µm 的立方柱构建了间距为30µm的图纹表面,实验结果表明,水流经这种图纹表面的压力降低达 40%,表观滑移长度大于20µm.徐永生等[71]分别对光滑的、粗糙的、亲水的和疏水的平板在水槽中进行力和流场的测量,发现壁面的疏水性和几何结构的共同作用才可能产生明显的壁面滑移减阻效果.王家楣等[72]从船首底部喷气生成微气泡出发研究了不同雷诺数、不同微气泡浓度下的减阻试验,为微气泡减阻技术的应用提供了依据.Truesdell等[73]测量了通过低雷诺数剪切流时,由硅橡胶PDMS修饰的微结构表面上的作用力以及速度大小,验证了超疏水表面的减阻性能.陈丽莉.[74]根据蚊子等昆虫的刺吸式口器的结构与典型动植物的非光滑结构,对普通注射器针头进行了仿生非光滑表面结构组合设计,并对其影响因素进行了研究,结果表明,仿生注射器针头的减阻率可达44.5%.刘博等[75]从盾鳞的结构、形
态和功能方面研究了沟槽形鲨鱼盾鳞肋条结构的减阻性能并介绍了其仿生材料模型的设计与测试方法.蒋雄等[76]提出采用气相沉积结合原位反应渗透等工艺制备疏水、耐磨、耐腐蚀、结合力好的减阻疏水表面.Daniello等[77]在具有规则微结构的表面通过测量表面速度、剪切力以及压强发现,减阻效果可达50%.徐中等[78]采用标准κ-ε湍流模型对凹坑形表面在空气介质中不同条件下的流动进行了模拟,得到的最大减阻率达到7.2%.柯贵喜等[79]对水下减阻技术研究进行了综述,重点介绍了脊状表面减阻、微气泡减阻和超疏水表面减阻的研究现状.Zhao等[59]从边界层理论,探讨并分析了超疏水表面的微观模型及滑移长度与粘性阻力的关系.由以上研究发现,疏水表面的减阻效果不仅与表面微结构、表面能大小有关,还与微结构的排布状态、流体的状态等因素有关.
受到荷叶表面微结构的超疏水特性和Choi等发现的超疏水表面的滑移性质的启发,上海大学狄勤丰课题组从2002年开始了石油储层微孔道纳米颗粒吸附法降压减阻的研究.
针对亲油性低渗透油田存在的高压欠注问题,狄勤丰等[80]采用疏水纳米颗粒在岩心表面吸附构建出具有类似荷叶的微纳米结构的表面,接触角测试结果表明此时岩心表面的接触角均大于120◦,最大接近 150◦,滚动角约为 7◦. 图 3为吸附纳米颗粒后岩心表面的接触角和扫描电镜图像,可以看出在吸附了纳米颗粒后,岩心表面及其孔喉内覆盖了一层纳米颗粒,具有类似荷叶表面的微纳米结构从而表现出强疏水性.室内岩心流动实验[81]表明,经纳米分散液处理后的岩心,渗透率有了较为明显的提高,提高幅度达19%∼87%.LBM 模拟结果表明,此时的表面滑移长度约为36nm[82],而利用疏水微管道进行的减阻实验所得的滑移长度可达83.5nm[83].
据此,狄勤丰等[8]提出了以疏水性纳米颗粒吸附层使岩石表面特性体现为强或超疏水
性,进而产生水流速度滑移效应的纳米颗粒吸附法减阻机理. 课题组分别通过岩心薄片吸附试验[9]、疏水纳米颗粒吸附微管道减阻实验、岩心流动实验[84]以及LBM模拟的方法[83]对该机理进行了深入的研究.评价实验表明,纳米降压减阻技术可使岩心的渗透率平均提高 47%,通过江苏油田的矿场实验表明,油井降压幅度最高达12.5MPa,有效期超过8个月[9].
超疏水表面的滑移减阻效应具有非常广泛的应用前景.近年来随着人们对超疏水表面更加深刻的认识,人们已经在理论模型、影响因素分析、人工合成等多个方面展开研究并取得了一定的成果.但是超疏水表面产生的滑移效应的实际应用还很少.首先,这主要局限于现有超疏水表面的制备方法还仅限于研究阶段,制备条件苛刻、低表面能涂层价格昂贵、使用周期短等特点,使得大规模生产超疏水表面还难以实现.其次,由于模拟中得到的滑移长度比实验中测得的滑移长度要小,因此超疏水表面和滑移长度的理论联系应进一步分析,产生此效应的机理还有待进一步研究.再次,对于超疏水的微管道壁面,微纳米结构的排布还难以控制.最后,鉴于超疏水表面表现出的滑移减阻效应,可以断定,基于超疏水表面滑移效应的减阻技术将在机翼设计[68]、注水器针头[74]、水下航行器表面[7]、输运管道[69]等方面具有非常广泛的工业应用前景.
Keywords super-hydrophobic,wettability,surface slip,drag
reduction,nanoparticles adsorbing method
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Abstract Drag reduction technology is very important for improving oil recovery and reducing the fl uid fl ow resistance.This paper gives a review of recent progresses in the basic theory of super-hydrophobic surface structure,key factors in the formation of super-hydrophobic surfaces and the preparation methods of mimicking super-hydrophobic surfaces.A comprehensive analysis is given for the super-hydrophobic surface slip theory and related drag reduction technology.A brief introduction is made to describe the application of super-hydrophobic nanoparticles adsorption method to the reduction of fl uid fl ow resistances in oil reservoir microchannels.Finally,future developments of the super-hydrophobic surface slip e ff ect and its applications are prospected.
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