渊中国水稻研究所袁农业农村部稻米及制品质量监督检验测试中心袁国家农业检测基准实验室袁农业
农村部稻米产品质量安全风险评估实验室袁杭州310006冤
摘要院为评价我国市售富硒大米中硒含量及其膳食暴露风险袁于全国各地超市采集43个富硒大米样品袁明确其中的
硒含量水平及其对膳食安全带来的风险袁采用非参数概率型评估方法分别对所研究的富硒大米中硒的摄入量进行估计袁计算来自富硒大米的硒膳食暴露风险指数以分析其对消费者的风险水平遥结果表明袁富硒大米中硒含量范围为0.022～0.880mg/kg袁平均值为0.160mg/kg袁其中仅有48.6％的样品符合富硒大米国家标准曰不同人群经食用富硒大米的硒摄入量呈现出一定的年龄和性别差异曰以硒耐受上限为评价标准袁硒摄入风险均较低曰若以硒适宜膳食摄入量为标准袁2～7岁年龄段人群的硒摄入风险极低袁而7岁以上人群有过量摄入的风险遥因此食用本文所研究的富硒大米对消费者相对安全袁但应得到适当监控遥
关键词院富硒大米曰硒曰膳食暴露曰风险评估
人体内自由基尧防止脂类过氧化等重要作用[1]遥人体若长期缺硒会引发多种代谢疾病袁如生长发育迟缓尧心肌病等袁其中最为典型的就是曾在我国发生的克山病和大骨节病[2～3]遥相反袁当人体硒摄入超过生理需要时袁则会导致慢性中毒现象袁如出现脱发尧指甲脱落尧肝脏肿大尧牙齿衰落等症状[4]遥因此袁硒的摄入水平必须设定在一个合理的范围内袁如欧洲食品安全局渊EFSA冤公布的针对不同年龄层人群的硒推荐膳食摄入量渊adequateintake袁AI冤为15～70滋g/d[5]曰为避免硒的过量摄入对人体健
硒是维持人体健康的必需微量元素袁具有清除
摄入安全进行研究袁即人体若长期食用这些富硒大米袁能否在提高人们日常硒摄入水平的同时袁又不带来硒摄入过量的风险遥
截至目前袁尽管已有少量关于我国富硒大米硒
到消费者的认可[11～12]遥但与此同时袁还需要对硒的
含量的报道[13～15]袁但针对市面上销售的富硒大米产本研究采集来自市面销售的富硒大米样品袁采用电感耦合等离子体质谱法对其硒含量进行检测分析袁并对其硒膳食暴露风险进行评价遥
品的摄入安全和风险评估方面的研究却鲜有报道遥
康产生不良危害袁联合国粮农组织/世界卫生组织
荐硒膳食摄入量为60滋g/d[7]等遥大米作为我国约60％以上居民的主食袁也是硒摄入的主要来源之
渊FAO/WHO冤给出硒耐受上限渊upperlevel袁UL冤为90～400滋g/d[6]曰中国营养学会提出我国成人推
一尧材料与方法
渊一冤仪器和试剂8800型电感耦合等离子体质谱仪渊美国Agilent公司冤曰Milli-QAdvantageA10超纯水仪渊美国Millipore公司冤曰ED54石墨消解仪渊北京莱伯泰科公司冤曰Tube-Millcontrol控制型试管研磨机渊德国IKA公司冤遥硒单元素标准溶液渊GBW渊E冤080215袁100mg/L袁国家标准物质研究中心冤曰硝酸渊BV–Ⅲ级袁北京化学试剂
一袁其硒含量与人体硒水平密切相关[8]遥然而袁我国大部分地区的大米中硒含量较低袁无法满足人们对硒的日常摄入量需求[9～10]遥为此袁富硒大米作为一种补充硒摄入量的功能食品应运而生袁且日益得
基金项目院中央级公益性科研院所基本科研业务费专项曰国家现代农业产业技术体系建设专项渊CARS－01－47冤遥作者简介院何巧渊1994－冤袁从事稻米硒形态分析与安全性评估研究遥E－mail院1300381684@qq.com遥牟仁祥渊1976－冤袁副研究员袁从事农产品标准与检测技术研究遥E－mail院mrenxiang@163.com渊通讯作者冤遥
农产品质量与安全2019年第3期研究所冤曰过氧化氢渊分析纯袁国药集团化学试剂有限公司冤曰实验用水为超纯水渊由Milli-Q超纯水机制备冤遥
渊二冤样品采集与处理2018年于线下超市和线上平台购买来自市面销售的共43个品牌富硒大米遥采集的样品以包装上标识有野富硒冶或野硒冶字样为准遥于4℃冰箱中待测遥
渊三冤硒含量测定样品中硒含量测定参照HU等[16]的方法袁即称取0.2g渊精确至0.001g冤试样于聚丙烯消解管中袁加入8mL硝酸袁于石墨消解仪中渊120℃冤消解至体积小于1mL遥取出待冷却至室温袁加入3mL双氧水袁于120℃下消解至体积小于1mL遥取出冷却到室温后袁加去离子水至20mL遥每个样品重复3次袁并做空白试验遥
用2％硝酸溶液逐级稀释硒单元素标准溶液袁最终获得5个浓度梯度的标准工作液渊0～50滋g/L冤遥ICP－MS仪器各参数设定见表1遥采用H2碰撞反应池分析模式袁以72Ge作为内标袁绘制工作曲线遥各测试样品用内标法定量遥整个样品测定过程中袁以湖南大米渊GBW10010冤为质控样品袁其滋g/g袁说明测试样品结果准确可靠遥
仪器参数RF功率采样深度载气流量补偿气流量等离子体气流量H2流量同位素积分时间
参数值1550V6.4mm1.02L/min0.11L/min15L/min3.5mL/min
78
渊estimateddailyintakedose冤为不
同人群每日估计摄入硒含量渊滋g/d冤袁为富硒大米样品中硒含量渊mg/kg冤袁EF为暴露频率渊360ds/year冤袁
为暴露年限渊70years冤袁为平均
为不同人群每日大暴露时间渊等于EF伊ED冤袁
式中袁
米摄入量渊g/d冤遥本文中数据来源于叶我国居
民营养与健康状况调查报告之三要要要2002膳食与营养状况曳
[19]样品经磨米机均匀研磨后袁过60目筛袁储存
袁具体数据见表2遥
表2我国不同群体居民每日大米摄入量年龄渊年冤2～44～77～1111～1414～1818～3030～4545～6060～7070～80
男116.8154.9199.0229.5266.1266.9272.6271.5236.2222.7
日摄入量渊g/d冤
女115.3137.5182.8205.5207.5224.9240.2235.2209.4192.7
标定值为0.061依0.015滋g/g袁测定值为0.062依0.003
表1ICP-MS仪器主要工作参数
2.模型算法与实现遥本文利用基于MonteCarlo模拟技术的@risk6.0风险评估软件实现对富硒大米中硒的暴露量进行快速评估袁通过U－V模拟分析袁进行变异性和不确定性的定量分析[20]遥
3.风险指数计算遥本研究采用聂继云等[21]提出
的方法袁用公式渊2冤计算风险指数R渊％冤遥R值越小袁则风险越小遥当R臆100％时袁表示风险可以接受遥当R>100％时袁表示有不可接受的风险遥
＝式中袁
伊100渊2冤为从
Se
0.1s
上广泛应用的概率评估
袁即在一个可能的取值
范围内进行蒙特卡洛模拟随机抽样袁所有值的概率
[17～18]渊四冤硒膳食暴露风险评估
1.硒膳食暴露评估模型遥本文采用当前国际
渊滋g/d冤曰分别为AI或UL值渊滋g/d冤曰其他膳食中摄入硒的量渊滋g/d冤遥
为不同人群每日估计摄入硒含量
二尧结果与分析
渊一冤富硒大米中硒含量本研究中的富硒大米样品的硒含量范围为0.022～0.880mg/kg袁平均值为0.160mg/kg遥尽管我国在2011年取消GB2763－2005叶食品中污染物限量曳中对粮食中硒的上限指标渊0.3mg/kg冤袁但为了规范富硒大米产品市场袁并保障稻米中硒摄入的有效性和安全性[22]袁我国又颁布了GB/T22499－2008叶富硒稻谷曳标
组成的概率分布用来模拟人群的暴露量袁以此估计我国各性别－年龄组人群对于富硒大米中总硒的膳食摄入量遥基于测得的富硒大米样品中的硒含量和目标人群日平均大米消费量等数据袁个体摄入量计算方法见公式渊1冤遥
伊＝伊农产品质量与安全伊渊1冤
2019年第3期准袁其中规定了富硒大米的硒含量应在0.04～0.30mg/kg遥本文依据该标准袁对所采集的样品进行评价袁从富硒大米样品中的不同硒含量占比情况看袁其中仅有48.6％的样品符合国家标准要求渊0.04～0.30mg/kg冤遥另外袁硒含量高于0.30mg/kg的富硒大米占总样品数的13.5％袁硒含量低于0.04mg/kg的富硒大米占总样品数的37.9％袁二者均不满足富硒大米标准遥由此反映出我国富硒大米产品的质量良莠不齐袁存在硒含量过低或超标等现象袁应加强在生产和销售环节中的监督和管理遥
渊二冤硒摄入量评估
1.不同人群经食用富硒大米的硒摄入量评估遥将不同人群按性别和年龄段分为20组袁采用Monte-Carlo模型对上述人群经食用富硒大米的硒摄入量进行评估袁给出各组人群在硒摄入分布下的平均暴露量尧P50暴露量和P97.5暴露量的估计值袁结果见表3遥由表3可知袁随各人群年龄的增大袁硒暴露量总体呈升高的趋势遥由于儿童及青少年的稻米消耗量较小袁因此其硒摄入量较小袁例如2～18岁儿童和青少年的高端暴露量渊P97.5冤为15.41～70.31滋g/d曰由于18～60岁成年人的日均渊54.78～89.54滋g/d冤袁但当达到老年渊70～80岁冤以后袁由于稻米消耗量不断减少袁其硒暴露量有所降低渊51.73～84.07滋g/d冤遥各年龄段男性平均暴露量尧P50暴露量和P97.5暴露量分别为3.23～14.17滋g/d袁0.90～4.12滋g/d袁19.54～89.54滋g/d袁而女性对应的暴露量分别为3.10～13.02滋g/d袁0.86～3.62滋g/d袁15.41～58.52滋g/d遥因此袁总体而言袁各年龄层次男性的硒摄入水平高于相应女性群体袁表现出较为明显的性别差异遥
从表3还可以看出袁各类人群的硒摄入量均远小于摄入量上限渊400滋g/d冤袁因此无明显过量摄入的风险遥另外袁14～80岁男性的P97.5暴露量分别为70.31～89.54滋g/d袁高于成人推荐硒摄入量渊60滋g/d冤袁由此可见袁对于该年龄段人群袁单一从富硒大米中摄入的硒即可基本满足我国营养学会推荐的每日膳食摄入水平袁是一种高效且安全的补硒方式遥
2.除大米外其他食物的硒摄入量估计遥根据平衡膳食宝塔渊Chinesebalanceddietpagoda,CB-DP冤和儿童平衡膳食算盘渊Chinesefoodguideaba-cus,CFGA冤[23]提供的我国居民每日膳食信息袁我国居民每日应摄入9大类食物渊谷类食品尧水果类尧蔬菜类尧蛋类尧鱼虾类尧畜禽肉类尧坚果及豆类尧稻米消耗量最大袁对应的每日硒暴露量最高
表3我国居民来自富硒大米的每日硒摄入量年龄渊岁冤2～44～77～1111～1414～1818～3030～4545～6060～7070～80
均值3.234.195.988.3311.6313.7514.1713.8013.9113.19
男P500.901.161.662.323.244.004.124.013.873.67
P97.519.5425.3036.1150.3570.3186.9089.5487.1784.0779.69
均值3.103.875.538.3711.0012.1612.8213.0211.7710.96
女P500.861.131.612.333.063.383.573.623.423.19
渊滋g/d冤
P97.515.4119.5427.0538.3249.7454.7857.6658.5255.4451.73
奶制品类尧油料类冤遥在估算硒摄入量时袁2～7岁尧7～14岁和14～18岁群体每日膳食摄入量分别按照CFGA和CBDP给定的推荐值计算袁各类食物均取给定推荐范围的平均值遥除大米外袁其余各类食物根据该类食物中代表性食物的硒含量及所占该类食物的比例折算得到硒平均含量袁再用该类类食物的硒摄入量[21]渊见表4冤遥如表4所示袁可得到我国儿童尧青少年和成人每日从除大米外其余滋g/d遥由于该数值低于我国营养学会给出的推荐硒摄入量渊50滋g/d冤袁因此通过食用富硒大米来补充每日所需的硒摄入量是可行的遥
渊三冤不同人群经食用富硒大米的硒暴露风险评估分别以不同年龄群体所对应的AI和UL作为评价标准袁根据公式渊2冤对食用富硒大米的硒暴露风险进行评估袁评估结果见表5遥
以硒耐受上限UL为评价指标进行评估袁来自富硒大米产品中的硒的摄入风险均很低袁风险指数R远小于100％遥即便对于P97.5暴露量袁各年龄段风险指数也不超过30.0％袁对人体健康造成负面影响的风险较小袁表明人群从富硒大米中摄入的硒是较为安全的遥
以硒适宜膳食摄入量AI为评价指标进行评估袁其中年龄段为2～7岁的儿童袁由于对其年龄段的适宜膳食摄入量指标要求较低袁单从其他膳食中摄入的硒含量渊19.3滋g/d冤即可基本满足其标准袁因此风险指数均为负值遥对于7～14岁和14岁以上人群袁P97.5暴露风险指数均>100％渊141.9％～515.9％冤袁表明在高暴露水平下袁食用富硒大米有一定的过量摄入风险遥但因其未超过硒耐受上限指
农产品质量与安全2019年第3期9类食物中摄入硒的总量分别为19.3尧28.0和39.3食物的摄入量最大值与硒平均含量相乘得到食用该
表4我国居民对来自除大米外其他食物的硒摄入量估计
硒平均含量a
渊滋g/kg冤33.77.344.3245.269.1158.211.761.629.529.81
推荐食物摄入量平均值b渊g/d冤2～7岁202251252020205001017.5957.5
7～14岁37.53504003022.5403005022.51252.5
14～80岁754003007562.547.53004027.51377.5
[23]
食物种类谷类食品渊除大米外冤
蔬菜类水果类鱼虾类畜禽肉类蛋类奶类及奶制品大豆类及坚果
油合计
硒摄入量2～7岁0.71.70.54.91.43.25.90.60.519.3
1.32.61.77.41.66.33.53.10.728.0
渊滋g/d冤14～80岁2.52.91.318.44.35.93.52.50.839.3
7～14岁注院a数据来源于聂继云等[21]的研究曰b数据来源于叶中国居民膳食指南2016版曳
遥
表5我国居民来自富硒大米的硒摄入风险指数
评价标准指标适宜膳食摄入量AI
数值渊滋g/d冤
1520355570
平均值男－75.1－52.4
年龄段2～44～77～1111～1414～1818～3030～4545～6060～7070～80
P50女－72.1－48.4
P97.5女－20.0－14.1
男－20.9－14.5
男－454.4－316.3
女－358.4－244.3
85.430.937.944.846.245.045.343.04.63.42.43.33.23.83.93.83.93.7
79.031.035.839.641.842.438.335.74.43.22.23.33.03.43.63.63.33.0
23.78.610.613.013.413.112.612.01.31.00.70.90.91.11.11.11.11.0
23.08.610.011.011.611.811.110.41.20.90.60.90.80.91.01.00.90.9
515.9186.5229.0283.1291.7283.9273.8259.627.620.714.320.019.524.124.824.223.322.1
386.4141.9162.0178.4187.8190.6180.6168.521.816.010.715.213.815.216.016.215.414.3
耐受上限UL
90150280280400
2～44～77～1111～1414～1818～3030～4545～6060～7070～80
标袁因此食用本文所研究的富硒大米对该年龄段人群相对安全袁但应得到适当监控遥
口存在缺硒问题[24]袁且我国尤为突出袁除极少数土缺硒[25～26]遥调查表明袁我国居民每日硒摄入量仅为壤天然富硒外袁有72％以上地区存在不同程度的
三尧讨论
目前袁全球有40余个国家及地区的数百万人农产品质量与安全2019年第3期26～32滋g/d袁明显低于每日推荐摄入量袁存在潜在人体健康危害[24]遥由于膳食是补硒的首要途径袁其中主食中的硒含量与人体硒水平密切相关袁因此
近年来我国富硒产业尤其是富硒大米的生产为缺硒
人群补硒提供了一条重要的途径[27]遥由于富硒大米生产除天然富硒和外源施硒方式外袁更有不法商家为提高硒含量而直接添加无机硒袁以至大米中硒含量不可控袁存在超标风险袁因此对富硒大米的硒含量分析提出更高的要求[28～30]遥目前已有相似研究分析了江西省18个富硒大米中的硒含量袁总硒范围在0.042～0.100mg/kg袁平均值为0.073依0.017mg/kg[31]曰对杭州地区的20个富硒米样进行分析袁米标准的占总数的60％[32]遥相比之下袁本文的样品来源更为广泛袁能更加全面地反映出市面上销售的富硒大米中硒水平的真实情况遥
本文采用非参数概率型评估法袁利用不同目标人群的人均稻米每日消费量与富硒大米的硒含量数据袁分别对平均暴露量尧P50暴露量和P97.5暴露量的估计值进行分析袁并计算风险指数遥在评估其他元素如汞的膳食摄入量时也是利用相似方法
[33]来自富硒大米的硒摄入风险均较低袁即使P97.5高暴露量的风险指数也不超过30.0％袁表明我国消费者通过富硒大米来补硒是相对安全的曰以硒适宜膳食摄入量渊AI冤为评价标准袁2～7岁年龄段人群的硒摄入风险极低袁反映出其不易受到硒缺乏所产生的健康影响曰而针对7岁以上目标人群袁其P97.5暴露风险指数较高渊141.9％～515.9％冤袁表明来自富硒大米的硒暴露水平已超过适宜膳食摄入量标准袁有过量摄入的风险遥但综合考虑其未超过硒耐受上限袁因此食用本文所研究的富硒大米对该年龄段人群相对安全袁但应得到适当监控遥
本文引用格式院何巧袁曹赵云袁张涵彤袁等.我国部分市售富硒大米中硒含量与膳食暴露评估咱J暂.农产品质量与安全袁2019渊3冤院14－19.
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总硒范围在0.040～0.270mg/kg袁其中符合富硒大
遥
但对于硒膳食暴露风险计算袁目前能获得的文献和公式较少袁本文借鉴聂继云等[21]对我国落叶水果中硒含量的膳食暴露的评估方法袁将富硒大米的膳食摄入量估计值与相关硒的推荐摄入水平结合进行比较袁再综合考虑来自其他膳食中硒的摄入量袁以计算风险指数遥所得结果显示袁以AI为指标袁7岁以上人群的高暴露量存在较大风险袁该风险主要来自所研究的富硒大米中含量分布较不均匀袁其含量最高值较高渊0.88mg/kg冤袁因此对来自富硒大米的硒摄入量估计值偏高遥但值得庆幸的是袁其并未超过硒耐受上限指标袁因此食用富硒大米样品对该年龄段人群相对安全遥
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四尧结论
本文通过研究市面上销售的富硒大米样品的硒含量发现仅有48.6％的样品符合国家标准袁另有37.9％和13.5％的样品中硒含量超过和低于标准要求袁反映出现行市场上存在富硒大米质量参差不齐等不良现象遥对经食用富硒大米的硒的不同人群摄入量进行评估袁其结果表现出一定的年龄和性别差异袁呈现年龄层越高总体风险越大和绝大多数年龄层男性的暴露水平高于相应女性群体的趋势遥同时袁由于从其他食物中摄入的硒无法满足每日推荐硒摄入量指标袁因此食用富硒大米可作为居民科学补硒的一种方式遥对硒暴露风险进行评估时袁以硒耐受上限渊UL冤为评价标准袁各个性别－年龄群体
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农产品质量与安全2019年第3期
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