人 工 晶 体 学 报
JOURNAL OF SYNTHETIC CRYSTALS
Vol. 48 No. 8AugustdOl9Ce掺杂与O空位对锐钛矿相TiO>磁学和光学
性能影响的第一性原理研究李聪,付斯年,郑友进,吴春雷(牡丹江师范学院物理系,黑龙江省新型碳基功能与超硬材料重点实验室,牡丹江157011)摘要:基于第一性原理计算,建立了含有不同Cc与O空位配比的锐钛矿TO/模型。对各个体系的稳定性、磁性、电子
结构及吸收光谱进行了计算。结果表明:Cc与近邻O空位间的自旋电子交换是锐钛矿TO/净磁矩的来源,因此体系 的磁性与Cc和O空位的相对位置有关。Ce或O空位浓度增加在费米能级附近形成的施主能级使得带隙宽度进一
步减小,因此体系对可见光的吸收系数进一步增加。与局域性更强的Ce固f电子相比,Ti-Cd电子更易受激参与光催
化反应,因此Ce掺杂引起的O空位及其浓度是影响锐钛矿TO/光催化性能的主要因素( 关键词:Ce掺杂TO/ ;第一性原理;0空位;电子结构中图分类号:0481. 1 文献标识码:A 文章编号:1000固85灭(2019)08-1451固6FirsUprinciples Study on tie Magnetic and Optical Properties of Ce Doped
Anatass TiO2 with O VacancyLI Cong, FU Sidan, ZHENG You-jH, WU Chun-Ei(Heilongjiang Laboratom of New Carbon-base Functional and Superhard Mateial, Depaiment of Physics,Mudanjiang Normal University, Mudanjiang 157011 , China)Abstraci: Base on first-principles, the anatase TiO2 mode/ with dOerent m/o of Ce to 0 vacance were established. The stability, magnetism, electronic structure and the absorption spectrum of all anatase models were calculated. Results show that
the spin-electron exchange between Ce and the adjacent 0 vacance O the source of the net magnetic moment of anatase TiO2,
so the magnetism of the system is related to the relative posihons of Ce and 0 vacancies. The donor band near the Fermi level
induced by increased Ce or 0 vacance coulf reduce the band gap, so that the absorption coefficient of visible light of anatase
is further increased. Compared with the localized CeRf electron, Ti-3d electrons induced by 0 vacance are more susceptible to
photocatamtic mac/ons, therefore, the 0 vacance and its concentration caused by Ce doping arc the main factors affecting the photocataUtic pegormanco of anatase TiO2.Key words: Ce doping TiO2 ; fO/pincipU; 0 vacance; electronic siucture1引 言探寻能够有效利用太阳光能源实现分解水制氢、降解有机物的光催化剂一直是国内外科学研究的热点 课题。这其中价格低廉、稳定无害的TO/在光催化领域展现出了极大的应用潜质TO/的光催化性能 在其三种晶相结构中以锐钛矿相为最优。但纯锐钛矿TO/的带隙值约为3.2 eV⑷,较大的了其对太阳
能的利用效率。为了解决这一问题,研究人员大多采用掺杂改性的方式对锐钛矿TO/的能带结构进行调
节,进而提高其在可见光波段的吸收效率。在以往的实验研究中$5固%,稀土元素因具有特殊的核外电子态而
被选为添加剂来对锐钛矿TO2进行掺杂改性,所制备的TO/样品经测试后发现其光催化活性均有所增强(
最近,MikaeFO%和Makdev[10]课题组分别采用喷雾热分解法和溶胶-凝胶法制备了 Cv掺杂锐钛矿TO2纳米基金项目:黑龙江省教育厅项目(1353MSYYB016,1351MSYYB001,1352MSYYB001) 作者简介:李 聪(1987-),男,黑龙江省人,硕士,讲师。E-maidlc231001@163.com 通讯作者:郑友进,教授(E-mail:zyjm/@ 163. com
1452 研究论文人工晶体学报第48卷,经测试后发现Ce掺杂 TiO2的光催化活性 提高。Makdee等认为光催化活性的增 于Ce掺杂
的杂质能级能够捕获电子,从而降低了电子 的复合机率。然而, 理论 然并 (究其原因有以下几点:首先,先前的理论计算研究$11-2%已经证实,在Ce掺杂 T00的能 ,费米的
能级靠近价带顶,而CeDf电子态 的杂质能级处于高能区 性$13%, 远 能级的4f杂质能带并不能作 的电子 T00的体系中产生了 0空位撚而由于 上较难对0 的
,由于4f态电子具有很强的局域;其次,Makdee等推断在Ce掺杂浓度进行准确把控,因此0
对结构性质的影响 研究无述的; ,据作者先前的一系列研究可知,虽然单纯的Ce掺杂锐T00体系没有磁性$⑴,0空位的形成却能 电子自旋极化$ 14%(而当体系具有磁性时,其自旋能级的必然改
宽度$⑴,进而对光学性质产生影响。因 研究含有0空位的Ce掺杂T00的磁学性质对提高其光催化活性是十分必要的。基于以上原因,本文在与文献$10]相近的Ce掺杂摩尔浓度(3.125〜6.25mol%)范围内,对不同配比的
Ce与0 存的 TO0进 第一性原理计算,探究0
对掺杂体系磁学和光学性质的影响。研究结果对进一步提高 TiO2的光催化活性具有重要的理论指导价值。2理论模型和计算方法2.1理论模型本文 TO0单胞的结构为T/08,TO原子与邻近的6个0原子组成八面体结构。沿% I y轴
大2、4倍,
示)(在其
个,使Ce原子与0
到基础TiO2 (如 1所在的Ce掺杂点位与0 各两的配比浓度可以实现1: 1(CeTi31063 )、1 : 2 ( CeT。62 )、2: 1 ( Ce: T 0&3 )、2:2 (Ce2T/1062 )(
2.2 CASTEP
细图1锐钛矿T00 (2x4x1)超胞及设定的Ce
本文基于 似计算离子
的广义 近似方法,采用能Eat =
掺杂点位与0空位Fig. 1 Anatase TiO2 ( 2 x 4 x 1) supercelt and
selected positions <0 Ce and 0 vacancy成 计算工作。选取 贋势近价电子间的相互作用,
520 eV,需要说明,虽然模守恒贋势方法能够得到更为准确的带隙值,但仍然会低估d态电子的交换能,因此本文计算得到的锐钛矿T1O2的带隙宽度仍小于实验测量值,但本文是对不同改性体系物理参数的相对值进
析, 误 态
影响讨论的结果;计算 敛 5 x 10「6 eV/Fom;计算 渊区的K点网格为T00 模5x5x3 ;每个原子的受力 小于0.4eV/nm,内应力 小于0.1 GPa。计算中Ce、Ti、0原子的主要电子
:CeDf15s25p65d16s2ATi-3s23p63d24s2、0-2s22p4。对含
比的 Ce 与 0 的
型进行几何优化,而后在设定电子自旋极化的前提 过能量计算得到各体系的电子结构 光谱。采用以上计算方法得到的纯锐钛矿Ti02的晶格常数如表1所示。表1锐钛矿TiO2晶格常数计算值与实验值比较Table 1 Comparison of calculates and experimectal values of anatass TiO2 lattict constaniLa/ica constantCalculated value/nm*0.3782N0.3782/0.94920.9510Experimental value $15 % /nm0.38010.3801根据表1中的结果可以看出计算得到的锐钛矿T00的晶格常数与实验测量值非常接近,误差不超过 0.5%, 上 计算设置比较合理。第8期李 聪等:Ce掺杂与0空位对锐钛矿相Ti02磁学和光学性能影响的第一性原理研究14533结果与讨论3.1稳定性与磁性分析为了讨论含有不同配比的Ce与0空位的锐钛矿TO/的稳定性,首先计算了各个体系的形成能,计算公
式如下[13]:( 1 )式中Ecf%一阳r表示含有Ce和0空位的TO2超胞的基态能量,Et;32o表示纯TO2超胞的基态能量,心、 “0分别表示Ce、O原子的基态化学势能,1:分别表示掺入的Cv原子和0空位个数。计算结果如表2所
Ef = ECe”Td2_-O- ~ ETi32O _ \"“Ce + :0
示。可以看出,随着杂质和缺陷含量的增加,TO/体系的形成能逐渐增加。Ce原子与0空位的距离越近
(图1中A/B位置),体系形成能越小。当Cv原子与0空位配比由1: 1变为1:2时,形成能出现大幅增加,相 对应的当二者配比由1:变为2: 1时,形成能增幅较小。这表明0空位的形成在一定程度上依赖于Cv的掺
杂浓度。由于Cv的离子半径!0.114 nm)大于T4的离子半径(0. 068 nm),因此Cv替换T4进入晶格后必然 拉伸晶格进而引起晶格畸变,导致原有的T凝键断裂从而形成空位缺陷[16](因此在一定范围内Cv掺杂量
越高,0空位越容易形成。由于Cv原子附近的晶格畸变最为严重,因此0空位越靠近Cv原子,形成能
越小。表2各改性锐钛矿体系的形成能和电子自旋参数Table 2 Formation energy and electronic spin parameter of eact modiFed anatass systemMod esCeT0 OCeTF1O63ACeTp1 O63 cCeTp1 O62Ce2 Tp1O63ACe2 Tp1 O62Ef/eVMagneVc moment#b1.8402.792.815.813.9208.662101根据作者先前的研究[11]可知,当改性TO/体系具有磁性时,其能带将发生自旋劈裂现象,进而改变带 隙宽度(因此,在分析各个体系的电子结构前,首先讨论其磁性基态便十分必要。表2中给出了计算得到的
各体系的净磁矩。可以看出,单纯的Cv掺杂锐钛矿Th)体系没有磁性,这与文献[11 %的结论相符。对比 CeTOO63A和CeTF1O63B的净磁矩可以发现,当0空位出现在Cv掺杂点位近邻时,体系具有磁性,而当0空
位远离Cv掺杂点位时,体系没有磁性。这表明Cv与0空位之间的自旋电子交换作用是体系磁性的主要来
源。当二者距离较远,不能直接产生自旋电子交换时,体系没有磁矩,这在后文电子结构的分析中将做进一
步说明。因而CeTOO62的净磁矩与CeTOO63相等,均来源于Cv与A点0空位间的自旋电子交换。当Cv与
0空位的配比为2: 2时,Ce2 TOO62的净磁矩为CeTF1O63A的2倍,两个Cv原子分别与A、B两处的0空位产
生自旋电子交换作用。此外,本文还计算了 CV2TOO62体系的铁磁(设置所有Cv和0原子自旋向上)/反铁
磁(设置一半Cv和0原子自旋向上,另一半自旋向下)基态能量,分别为-17881.677 eV、- 17881.635 eV,
显然,铁磁基态能量低于反铁磁基态能量,进一步证实了 Cv与0空位配比为1: 1时,锐钛矿体系发生铁磁
相变。3.2电子结构分析图2是计算得到的各体系的电子态密度。在CeTi31O的电子结构中(图2(y)),导带主要由Ti-3d态与
Ce-4f态通过轨道杂化构成,价带则几乎全由0-2p态贡献,此时带隙值Eg =2.75 eV。可以看出,费米能级 Ef位于价带顶附近,Ce掺杂引入的4f电子态则远离费米能级仅局域在2.3-4 eV的能量范围内,且这部分
能带几乎与Ti-3d态形成的能带重叠,并未通过明显的带尾效应缩小带隙值,因此,单纯的Ce-4f态形成的杂
质能级并不能成为有效的电子俘获阱而减少空穴电子对的复合几率,这与文献[11-12]的研究结果一致(从图2(b)、(c)可以看出,当锐钛矿TO/体系中存在一个Cv原子和一个0空位时,导带明显的向低能
区移动,带隙减小至Eg =2.33 eV( Eg =2.40 eV)。这是由于0空位的存在相当于引入一个电离施主,使原 本与0-2p态电子成键的两个Ti-Cd电子脱离束缚形成近自由电子,活跃在费米能级附近。因此对比图
2()、2(b) ,2(c)可以看出,存在0空位时导带底的位置明显的由新形成的Ti-Cd态峰位决定,体系呈N型
l化趋势。比较图2b、2c可以发现,当0空位靠近Cv掺杂位时,0空位诱导的Ti-Cd弱束缚电子(近自由电14 研究论文人工晶体学报第48卷子)$16%与Ce-4f电子之间存在 态
的交换关联作用, Ti-3d电子与Ce-4f电子的上自旋态 与下自再对称 ,体系中存在自旋极化的电子,使体系具有磁性。这进一步证
T00体系的磁性 TO4 的电
Ce原子与0空位间的自旋电子交
子之一补偿了 Ce34
。从电子 的角度分析,0 的Ti-3d弱束缚电1 #b净磁矩$ 16%(与失,另一个Ti-3d电子即自旋极化为体系
CeT/1063B体系的Ti-3d电子相比,CeTi31063A体系中自旋极化的Ti-3d电子所处的能 发生自 裂,而对此时导带底恰好由这部分Ti-3d态决定,因此E- 光的 ° T00体系的 宽度, 低 价带电子 所需的能量,提高 低体系的 已肝\\up-spin,0 与Ce原子之间的自旋电子交换引起的磁性能够进一 7 7 °r( _______________空_______________ ______________________Ef ,a ta 、-- \\^-O-2p VTi-3d^ / \\Ce-4f<^.4\\厂J/\\;J/A. A 1-6 -4 -2 Energy/eVdown-spinI20 2-6 -4 -2 0 Energy/eV(c)Ce%CV(b)CeT!31O63AEfEfEf/ ;5 -7\\up-spinO-2p *^Ti-3dCe-4\\/ >; /down-spin\\・:亠0 v-2Energy/eV (e)Ce2T!30O63-5 -/\\Ldown-spin-2Energy/eV (f)Ce2T130O622各个改性锐钛矿T00体系的电子态密度States densit/ <0 each modified anatase TiO2Fig. 2在CeTi31062的电子结构中(如图2 ( d)), Cc原子与A点的0 过态 过自旋电子交 体系具有1 #B的净磁矩。虽然B点的0空位未对磁矩产生贡献,但它的存在仍使体系中新形成两个弱束缚Ti-3d电子,因可以看出, 能 处的Ti-3d态的 宽 峰值均增加, 进一步减小至ES =1.99 eV。由于Ti-3d弱束缚电子浓度增加,体系 的N型导电。于 时上、下自 态当 Ce与0空位的配比为2: 1时,从 2( e)中可以看出上/下自旋态密度分布仍呈现不对称性, 体系中存在自旋极化的电子,但从 2可知此时体系没有净磁矩。 的模相等,即自 角 析O 向相反的极化电子产生的磁矩相等而相 ,此时体系具 TO4 磁性。从电 的的电 失,使电价重新Ce6f态增强,的两个弱束缚Ti-3d电子 偿 个Ce34 低于CeT/1062( (E-二1.80 eV)。平衡,因 没有产生净的极化电子且体系形成能 Ce浓度的增加 它与 能级附近的Ti-3d态 间的杂化耦合加剧。另一方面,Ce浓度增加 价 顶向 能 金属性,也因 与之成键的部分0-2p电子能量降低, 特性而 动,降低 如图2(f)所示,当Ce与0空位的配比为2: 2时,由于晶格中弱束缚电子浓度过高,体系不再具 体体系的形成能明显高于其他结构。此时,两个Ce原子 CeT/1063A的2倍。与其近邻的0空发生自旋电子交换,使体系具有磁性,且净磁矩 3・3吸收 分图3 各个含有Ce与0空位的锐钛矿Ti02体系的吸收光谱。由于Ce2Ti3°062已经不再具有半导体的第8期李 聪等:Ce掺杂与0空位对锐钛矿相TO/磁学和光学性能影响的第一性原理研究1455电子结构,对于TO2光催化剂的研究该结构不具(nELOIAUUo价值,因 未给出它的 谱线。从 可以间的自旋电子交换能使看出,由于Ce与近邻0 体系具有磁性,进而通过自旋能 裂效应减小带隙$7,11%,因 CeTi31O63A在可见光区的 系数高于CeTOO63B, 扫 uoo UOH&osqvCe与0空位间的相对位置越近,锐体系的光催化性能 高,体系对可见光的 。 ,Ce或0 高。尤其当0 浓度浓升高时,Ti-3d电子与局域化较强的Ce-4f电子 它只 ,图3含有不同配比Ce与0空位的锐钛矿TO2的吸收光谱Fig. 3 Absorption specie <0 anatase Ti02 with ddfercnt较少的能量即可受 弱束缚的激发态TO2时与到光催化反应当中,因 Ce掺杂 的0 因素。提升材料光催化性能的主要ratio <0 Ce to 0 vacancy4结 论本文基于第一性原理计算,对含有不同Ce与0 比的 TO/体系的 性、磁性、电子结构以及 O 光谱进 浓度的增加 析 论。结 ,体系的磁性依赖于Ce与0空位间的相对 ,磁矩 于Ce与其近邻0 间的自旋电子交换, 磁性相变能在一定程度上提高 体系的光催化活性。Ce或增加。与局进一步减小,相应的 光谱发生 现象,材料对可见光的 域性较强的Ce-4f电子 ,0 的Ti-3d电子更易受 弱束缚的激发态参与光催化反应,因在TO/光催化剂的制备当中,应适当控制 化活性。( 或 ),促进0 的形成以提高材料的光催参考文献$ 1 % Mao L Q, Li Q L, Zhang B 乙 Study on Sugace Statvs of Pt/TiO2 Thin Film in Different Atuospheras$ J]. 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